科学研究

我校特聘教授王传义团队在环境光化学和催化领域取得系列成果

2022-09-22 10:15 文、图/环境学院 沙桐 点击:[]

近期,我校环境科学与工程学院王传义教授课题组在环境光化学和环境催化方面取得了系列进展,在国际顶级期刊Nature Communication、Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Materials Science & Technology等发表多篇学术论文,在污染物处理技术和CO2转化利用方面提供了理论依据,部分研究成果如下。

【成果1】CO2光化学转化与利用

在金属光催化剂表面以H2O作为质子源实现CO2还原并在分子水平上理解其反应机制具有一定的挑战性。李英宣教授等报道了量子尺寸的Au纳米粒子(约4 nm)在420 nm低光强单色LED光照射下,利用Au的带间跃迁产生的电子和空穴对分别实现了CO2还原及H2O氧化,CO的产率达到了4.73?mmol?g?1h?1(近100%选择性),是利用H2作为质子源还原CO2活性的2.5倍。原位红外光谱、准原位光电子能谱和理论计算研究表明:光催化反应过程中H2O分解形成了表面Au–O活性物种,优化了CO2还原和H2O氧化反应中的决速步,降低了*CO脱附和*OOH中间体的形成势垒,从而促进了CO和O2的产生。该研究在分子水平上认识了金属Au光催化剂利用H2O还原CO2的反应机制,为高效还原CO2光催化剂的设计提供了理论指导。

光催化CO2反应中间体表征及光催化还原CO2性能对比

【文章链接】

Wenchao Shangguan, Qing Liu, Ying Wang, Ning Sun, Yu Liu, Rui Zhao, Yingxuan Li, Chuanyi Wang, Jincai Zhao. Molecular-level insight into photocatalytic CO2 reduction with H2O over Au nanoparticles by interband transitions.Nat. Commun.2022, 13, 3894.https://www.nature.com/articles/s41467-022-31474-2

【成果2】全光谱光催化

王传义教授等在Applied Catalysis B: Environmental发表了题为“Efficient Full Spectrum Responsive Photocatalytic NO Conversion at Bi2Ti2O7: Co-Effect of Plasmonic Bi and Oxygen Vacancy”的研究文章。该文章将等离子体Bi和氧空位引入扩宽了Bi2Ti2O7的光吸收范围,抑制了中间NO2有毒中间产物的产生,改善了光催化转化NO的性能。同时通过系列实验和理论计算揭示了Bi和氧空位修饰Bi2Ti2O7全光谱光催化转化NO的构效关系。

【文章链接】

Qiuhui Zhu, Reshalaiti Hailili, Yue Xin, Yingtang Zhou, Yu Huang, Xinzhu Pang, Ke Zhang, Peter K.J. Robertson, Detlef W. Bahnemann, Chuanyi Wang. Efficient Full Spectrum Responsive Photocatalytic NO Conversion at Bi2Ti2O7: Co-Effect of Plasmonic Bi and Oxygen Vacancy,Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 319, 121888.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121888

【成果3】电化学诱导氧化亚铜阴极原位重构实现高效脱氮

开发高效稳定的电催化剂是实现硝酸盐(NO3?)污染水体电化学脱氮的关键,对缓解人为造成的自然界氮循环失衡具有重要的环境意义。揭示电催化反应过程中催化材料的演变和识别真实的活性位点,对于设计和制备高效电催化剂具有重要指导意义。朱云庆副教授等通过实验和理论模拟探究了电催化硝酸盐还原过程中氧化亚铜(Cu2O)的演变过程和催化还原机理,并揭示了NO3?在重构催化剂Cu2O/Cu表面的吸附和还原过程。针对实际硝酸盐废水的脱氮需求提出了“NO3?→ NH4+→ N2”两阶段去除路线,为Cu基催化材料的工程应用提供了新的材料基础和理论支撑。

【文章链接】

Jianjun Zhou, Fan Pan, Qiaofeng Yao, Yunqing Zhu*, Hongrui Ma, Junfeng Niu, Jianping Xie. Achieving efficient and stable electrochemical nitrate removal by in-situ reconstruction of Cu2O/Cu electroactive nanocatalysts on Cu foam,Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 121811.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121811

【成果4】微塑料光化学演变

微塑料(MPs)污染已成为一个重要的环境问题,并对多种生物构成威胁。胡学锋教授研究了水中丙烯腈-丁二烯-苯乙烯微塑料(ABS-MP)在模拟太阳光照射下进行光老化产生的表面形貌和官能团的变化,同时检测老化产物在水中的释放。调研了老化程度对环境持久性自由基(EPFRs)的影响及光照下二次EPFRs的生成。考察了添加剂四溴双酚A(TBBPA)和Sb2O3在光老化过程中的转化。论文发表在环境TOP期刊Journal of Environmental Management。ABS及其添加剂TBBPA在自然环境中光老化及转化的研究,有助于对进入环境中微塑料潜在危害的深入理解。

四溴双酚A光化学老化

【文章链接】

Xuefeng Hu, Xue Feng, Chaojie Jiang, MinaYang.Journal of Environmental Management,2022,321,115997.

https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2022.115997

【成果5】压电耦合光催化处理水中污染物

以引入氧空位的方式改善了SrBi4Ti4O15压电光催化性能,并通过实验及理论计算揭示了压电性增强的本质因素。这种压电光催化材料在超声和可见光协同作用下,对四环素的降解率和矿化率分别达到了98 %和78.64%。基于半导体材料的光催化技术已被广泛应用于环境修复领域,但是光生电子与空穴的复合限制了光催化降解四环素的效率。具有非中心对称结构的半导体材料产生的极化作用能够抑制光生电荷载流子的复合从而提高光催化活性,因此增强极化成为进一步提高光催化剂光催化效率的有效途径。由(Bi2O2)2+层和类钙钛矿层组成的层状铋基光催化材料SrBi4Ti4O15具有优异的压电性和可见光响应能力,其极化方向平行于(Bi2O2)2+层,而宏观极化主要来源于类钙钛矿层中钛氧八面体中心的离子位移,是一种理想的极性光催化材料。这项工作为开发用于环境修复和能源转换的新型层状铋基极性光催化材料提供了借鉴。相关论文发表在ACS ES&T Engineering上。

【文章链接】

Qiuhui Zhu, Afzal Ahmed Dar, Yingtang Zhou, Ke Zhang, Jiani Qin, Bao Pan, Jingqi Lin, Antonio Otavio T. Patrocinio, and Chuanyi Wang. Oxygen Vacancies Promoted Piezoelectricity toward Piezo-Photocatalytic Decomposition of Tetracycline over SrBi4Ti4O15.ACS EST Engg.2022, 2022, 2, 8, 1365–1375.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsestengg.1c00479

【成果6】催化净化空气污染物

团队董国辉教授等通过“热岛”效应在g-C3N4表面同时引入Pd0和N空位,作者发现Pd0和N空位之间存在协同效应。这个协同效应不仅能削弱NO与O2在g-C3N4表面的竞争吸附,而且能促进光生电荷迁移,产生更多羟基自由基,从而提高g-C3N4光催化去除NO的效率。这篇文章为提高光催化去除空气污染物效率提供了一个新思路。该文发表在权威期刊Environment Science: Nano上。

零价Pd与N空位对气体吸附位点的影响

【文章链接】

Jiahao Geng, Liaoliao Zhao, Mengmeng Wang, Guohui Dong, Wingkei Ho. The photocatalytic NO-removal activity of g-C3N4 significantly enhanced by the synergistic effect of Pd0 nanoparticles and N vacancies.Environment Science: Nano, 2022, 9, 742-750.

https://doi.org/10.1039/D1EN00937K

新闻小贴士:

王传义教授,德国洪堡学者、英国皇家化学会会士、国际先进材料学会会士、陕西科技大学特聘教授、环境学院学术院长、博士生导师、武汉大学兼职教授,中科院“干旱区水体污染监控技术”创新国际团队和中科院“微纳环境功能材料结构设计、表界面行为及其应用”交叉创新团队负责人,德国洪堡基金会联合研究小组中方负责人,西安市国际科技合作基地 (“生态环境材料与绿色低碳技术”国际联合研究中心)负责人,中国能源学会常务理事、中国能源学会专家委员会新能源专家组副主任委员、中国可再生能源学会光化学专业委员会委员、中国感光学会光催化专业委员会委员、中国环境科学学会特聘理事。在Chemical Reviews, JACS, Nature Communications, Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, ACS Catalysis, Environmental Science & Technology 等国际重要学术刊物上发表论文270 余篇,共被引用 13900余次,单篇被引用 100 次以上的文章有 41篇, H-指数值 67,主编英文专著 1 部,获授权中国发明专利 50 余件。应邀担任国际杂志 Environmental Chemistry Letters 副主编,获德国洪堡学者奖 (1998) 、中国材料研究学会科学技术奖二等奖 (2011)、中国天山奖 (2014)、中国科学院 “引进海外杰出人才” 终期评估优秀奖 (2015)、中国侨界贡献奖 (创新人才, 2016)及国际先进材料学会科学家奖 (2020),入选英国皇家化学会会士 (2018)、全球顶尖前 10 万名科学家排名 (2021、 2022 全球学者库)、全球前 2%顶尖科学家年度榜单(物理化学#169)和长期综合榜(2021 美国斯坦福大学发布)。

(核稿:陈庆彩 编辑:刘倩)

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